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热烈祝贺王鹏飞教授与肖冰教授团队揭示钠离子电池阴离子氧化还原反应新机制

为了满足日益增长的储能需求,钠离子电池因其资源丰富和成本效益高的优势,被广泛认为是锂离子电池的一种有效补充,研制晶格氧参与氧化还原反应的层状氧化物正极材料是一种有效提升钠离子电池能量密度的策略。然而,阴离子氧化还原反应在动态脱嵌钠离子过程中通常会面临电化学反应不可逆和有害的结构畸变等科学难题。因此,调节阴离子氧化还原的可逆性,同时稳定反应过程中的动态相演化以获得额外的容量和能量密度,对于开发阴离子氧化还原反应参与的高比能钠离子电池正极材料具有重要意义。

针对上述问题,西安交通大学电气学院王鹏飞教授和肖冰教授团队设计了一种具有锂轨道杂化的钠基层状正极材料,通过引入特殊的Na-O-Li构型,旨在激发未杂化的O 2p轨道参与电荷补偿。由于额外的阴离子氧化还原反应,氧离子层所携带的负电荷减少,显著降低了O-O层的静电斥力,这有效缓解了反应过程中的动态相变,因此设计的正极材料在提升阴离子反应可逆容量和动态相稳定性之间达到了平衡,在2.0-4.5 V电压范围内获得了183 mAh g-1的高比容量。该研究揭示了锂轨道杂化化学在钠电正极材料阴离子氧化还原反应和结构演化的新作用机制,为开发高能量密度钠离子电池正极材料提供了科学指导。

该研究成果以《锂轨道杂化化学激发钠离子电池层状正极材料的可逆氧氧化还原反应和相演化》(Lithium Orbital Hybridization Chemistry to Stimulate Oxygen Redox with Reversible Phase Evolution in Sodium Layered Oxide Cathodes)为题,近期发表在国际顶尖学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。西安交通大学博士生董豪杰为本文的第一作者,西安交通大学王鹏飞教授、肖冰教授,东北师范大学吴兴隆教授为本文的共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心。

该研究工作得到国家自然科学基金、西安交通大学青年拔尖人才计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、江苏聚烽新能源科技有限公司、陕西省“高层次人才引进计划”、西安交通大学思源学者等资助。表征及测试工作得到北京同步辐射光源、合肥同步辐射光源、西安交通大学高性能计算中心以及西安交通大学分析测试共享中心的支持。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04814